鐵磷酸鋁分子篩在催化甲烷還原N-,2-O反應(yīng)中的催化性能及其活性位研究.pdf

1、N2O不僅具有強(qiáng)大的溫室效應(yīng)，同時(shí)還會(huì)嚴(yán)重破壞臭氧層，是大氣中不可忽視的污染物。工業(yè)革命以來(lái)，大氣中N2O的濃度呈逐年上升的趨勢(shì)。因此，研究如何有效脫除工業(yè)廢氣中的N2O已成為保護(hù)環(huán)境和可持續(xù)發(fā)展的重大任務(wù)之一。在諸多N2O的脫除方法中，甲烷還原法由于其獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)和良好的應(yīng)用價(jià)值而受到國(guó)內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注。
　　 目前，已經(jīng)開(kāi)發(fā)的用于甲烷還原脫除N2O的催化劑貴金屬用量較大，成本較高；在高溫水蒸氣條件下容易失活，水熱穩(wěn)定性差

2、。由于分子篩在眾多領(lǐng)域都有著廣泛的應(yīng)用，開(kāi)展有關(guān)分子篩合成及應(yīng)用的研究具有重要的意義。雜原子取代的磷酸鋁分子篩(M-AlPO-5)由于其獨(dú)特的孔道結(jié)構(gòu)和功能各異的骨架位雜原子，是諸多反應(yīng)的良好催化劑。本論文主要研究了鐵磷酸鋁分子篩在甲烷還原N2O反應(yīng)中的催化性能和活性位分布；在此基礎(chǔ)之上對(duì)鐵磷酸鋁分子篩的改性進(jìn)行了探索。論文的主要內(nèi)容如下：
　　 (1)應(yīng)用水熱法制備不同F(xiàn)e含量的FeAlPO-5催化劑，活性考評(píng)證明FeAlPO

3、-5催化劑具有較高的低溫活性。通過(guò)一系列的表征手段來(lái)解釋考評(píng)結(jié)果，尋找催化劑的活性位與催化性能的關(guān)系。得到如下結(jié)果：水熱法制備的FeAlPO-5催化劑具有典型的AlPO-5分子篩結(jié)構(gòu)；Fe含量對(duì)催化劑的活性及催化劑中Fe物種的分布有較大影響。
　　 (2)通過(guò)不同制備方法得到相同F(xiàn)e含量的鐵磷酸鋁催化劑，表現(xiàn)出不同的催化活性和穩(wěn)定性。以硝酸鐵為前軀體，由水熱法制得的鐵磷酸鋁分子篩，表現(xiàn)出較高的催化活性；并且在富氧和水蒸氣條件下仍

4、能保持較好的穩(wěn)定性。結(jié)合XRD、FTIR、BET、UV-Vis、和H2-TPR等表征，得到如下結(jié)果：不同制備方法得到相同F(xiàn)e含量的鐵磷酸鋁催化劑表現(xiàn)出不同的催化活性和穩(wěn)定性，原因在于不同制備方法得到的催化劑中Fe活性位的分布和狀態(tài)存在差異。
　　 (3)為了提高催化劑的低溫活性，本文通過(guò)浸漬法在活性較高的鐵磷酸鋁分子篩催化劑上負(fù)載一些具有低溫活性的貴金屬組分(Ag和Pd)，以達(dá)到進(jìn)一步提高催化劑的活性，降低反應(yīng)溫度的目的。研究結(jié)