Zn-ZSM-5催化甲烷轉化為乙烷反應機理的密度泛函理論研究.pdf

1、甲烷是天然氣的主要部分，可作為能源和化工原料，甲烷及其燃燒產物二氧化碳都是溫室氣體，因此，把甲烷轉化為更清潔、更有有價值的物質受到廣泛關注。甲烷是最低級的烷烴，化學性質比較穩(wěn)定，一般是先通過制取合成氣再進行轉化為其它物質，但該方法耗能較高。
　　目前，關于研究甲烷的活化反應廣泛，使用的催化劑也多種多樣，但存在催化劑的催化效率不高、催化劑容易失去活性、產物不容易處理等問題。近年來發(fā)現(xiàn)，金屬交換型分子篩在活化甲烷方面凸顯出很好的催化活

2、性，特別是鋅元素摻雜的ZSM-5分子篩催化劑可以在溫和的反應條件下活化甲烷，本課題研究鋅元素摻雜的ZSM-5分子篩催化劑催化甲烷產生乙烷的反應機理。
　　本文分別將Zn2+和[ZnOZn]2+摻雜到ZSM-5分子篩內，探討金屬摻雜的分子篩的催化甲烷的活性，通過ONIOM分層計算的方法對甲烷活化產生乙烷的反應進行計算，得到以下結果。根據甲烷活化過程中電荷的分布和分子構型的變化情況，本文驗證了甲烷活化反應按照“烷基化”的反應機理進行。