催化加氫合成對-氨基苯酚Ni-TiO-,2-催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)性能研究.pdf

1、對-硝基苯酚(PNP)液相催化加氫合成對-氨基苯酚(PAP)是一條具有收率高、產(chǎn)品質(zhì)量好、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)的工藝路線，研制和開發(fā)高活性、高選擇性的PNP加氫反應(yīng)用負(fù)載型Ni基催化劑具有重要的意義。 本論文采用浸漬法制備了一系列負(fù)載型Ni基催化劑，利用XRD、RPR、H2化學(xué)吸附和活性評價(jià)等多種研究方法系統(tǒng)地考察了載體、Ni含量、焙燒及還原溫度等因素對負(fù)載型Ni基催化劑的物化性質(zhì)及PNP加氫反應(yīng)性能的影響，并對PNP催化加氫合成PA

2、P的反應(yīng)條件及穩(wěn)定性進(jìn)行了初步考察。 研究表明，在SiO2、TiO2、γ-Al2O3和MgO載體中，以TiO2為載體的催化劑具有較佳的PNP加氫反應(yīng)性能，這可能與Ni和TiOx的協(xié)調(diào)作用有關(guān)。 Ni含量的提高可以增加Ni/TiO2催化劑的活性表面，從而提高催化劑的加氫反應(yīng)性能。對于20wt.％Ni/TiO2催化劑，隨著焙燒溫度的提高，NiO與載體的作用隨之增強(qiáng)，且溫度較高會形成難以還原的NiTiO3；并且，焙燒溫度過高會

3、伴有部分TiO2晶型的轉(zhuǎn)變。還原溫度的提高可以使較多的鎳物種被還原出來，但同時(shí)會使Ni晶粒發(fā)生燒結(jié)。結(jié)果表明，焙燒及還原溫度分別為923 K、673 K時(shí)制備的催化劑具有較佳的加氫反應(yīng)性能。 采用923 K焙燒、673 K還原的20％Ni/TiO2催化劑，考察了PNP加氫反應(yīng)過程中反應(yīng)條件(包括反應(yīng)溫度、氫壓力、反應(yīng)物初始濃度、攪拌速率、催化劑用量、溶劑組成與用量等)對催化劑反應(yīng)性能的影響。在氫壓1.6 MPa，溫度80℃，初始