氫吸附誘導(dǎo)PtPd雙金屬納米團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)和性能研究.pdf

1、雙金屬納米團(tuán)簇顯示出了良好的儲(chǔ)氫性能，為氫能的儲(chǔ)存提供了一種解決思路。本文基于密度泛函理論計(jì)算分析了PtnPd55-n(n=0，9，11，13，14，18，27，37，41，42，44，46，55)雙金屬納米團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)性質(zhì)和電子性質(zhì)，并計(jì)算了氫的吸附對該團(tuán)簇結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的影響，以及氫和團(tuán)簇中金屬的相互作用方式。
　　基于EAM勢能函數(shù)的極小值跳躍算法確定了PtnPd55-n納米團(tuán)簇基態(tài)主要呈二十面體結(jié)構(gòu)，Pt和Pd兩種金屬在團(tuán)簇中以

2、隨機(jī)方式混合。當(dāng)團(tuán)簇中Pt原子數(shù)小于37時(shí)，原子有偏析趨勢，Pt原子趨于占據(jù)內(nèi)核位置，而Pd原子傾向于分布在團(tuán)簇表面。團(tuán)簇的組成會(huì)影響其穩(wěn)定性，過剩能表明Pt13Pd42團(tuán)簇具有最高的穩(wěn)定性，且研究發(fā)現(xiàn)團(tuán)簇的過剩能與Pd原子的平均DDEC電荷正相關(guān)，Pd原子平均電荷轉(zhuǎn)移量越小，團(tuán)簇的過剩能越負(fù)，團(tuán)簇穩(wěn)定性越高。
　　PtnPd55-n納米團(tuán)簇具有良好的儲(chǔ)氫性能，氫化能顯示向團(tuán)簇中加入80個(gè)氫原子時(shí)體系依然可以穩(wěn)定存在。大量氫原子吸

3、附于團(tuán)簇表面，一部分氫原子滲透進(jìn)團(tuán)簇內(nèi)部，氫的吸附量增加會(huì)導(dǎo)致團(tuán)簇晶格膨脹。大量的氫原子被團(tuán)簇吸附會(huì)引起團(tuán)簇結(jié)構(gòu)變形，Pt含量的增加會(huì)使得團(tuán)簇更易在氫的誘導(dǎo)下發(fā)生形變。氫作為中心原子時(shí)，傾向于與Pt形成二配位結(jié)構(gòu)，而與Pd形成三配位結(jié)構(gòu)。團(tuán)簇表面Pd含量較高時(shí)，氫原子傾向于吸附在空位與3個(gè)Pd原子相連，而團(tuán)簇表面Pt含量較高時(shí)，氫原子傾向于吸附在橋位與2個(gè)Pt原子相連。DDEC電荷分析顯示電子從Pt和Pd轉(zhuǎn)移到氫原子，且Pd與氫原子之間