微乳條件下氨肟化反應的探索性研究.pdf

1、微乳液作為熱力學穩(wěn)定的高度分散體系,具有大的液液兩相界面積,存在影響液液兩相化學反應的可能性.TS-1催化的環(huán)己酮氨肟化反應,是一種環(huán)境友好的綠色化學工藝.本文研究在微乳條件下TS-1催化環(huán)己酮氨肟化反應,考察微乳化對環(huán)己酮氨肟化反應的影響,探討微乳條件下環(huán)己酮氨肟化反應的機理,最后還考察了環(huán)己酮肟在表面活性劑作用下的自組裝過程. 本文通過改變表面活性劑的加入量、助表面活性劑加入量、溫度、反應物過氧化氫的加入方式等條件來研究微乳

2、條件下的氨肟化反應.利用掃描電鏡(SEM)、紅外光譜(IR)、X-射線衍射(XRD)等技術對微乳和非微乳條件下的催化劑及微乳體系中生成的環(huán)己酮肟進行了表征.最后通過X-射線單晶衍射技術測定了微乳體系中生成的環(huán)己酮肟結構. 研究表明,用CTAB/環(huán)己酮/叔丁醇/氨/水可以構建微乳體系,以該微乳體系作為反應介質,TS-1催化環(huán)己酮氨肟化反應可以生成環(huán)己酮肟.微乳條件下的環(huán)己酮氨肟化反應,適宜的反應溫度為60℃；加入助表面活性劑叔丁醇

3、,能顯著提高環(huán)己酮的轉化率和環(huán)己酮肟選擇性；表面活性劑CTAB加入量的降低對反應有利；由于過氧化氫易分解,連續(xù)加入可以減緩其分解,從而提高肟化反應的轉化率和選擇性.在適宜反應條件下,微乳體系中環(huán)己酮轉化率和環(huán)己酮肟的選擇性最高分別能達到88.5﹪和76.2﹪. 在微乳體系為反應介質的氨肟化反應中,表面活性劑一定程度上加速了催化劑TS-1的失活,助表面活性劑叔丁醇的加入可以使催化劑TS-1的孔道保持暢通,延緩催化劑的失活.實驗結果