合成對二乙苯催化劑的制備和表征.pdf

1、對二乙苯是一種重要的解吸劑，解吸工藝過程要求對二乙苯的純度在95％以上。在合成法生產(chǎn)對二乙苯的過程中(本論文選擇乙苯與乙醇烷基化法)，ZSM-5分子篩因其獨特的孔道結(jié)構(gòu)和形狀選擇性，被廣泛的用作本反應催化劑的基質(zhì)。但是文獻中有關對位選擇性的研究基本是基于單元素高含量的改性方法，很少有涉及到雙元素或是三元素的改性。 我們采用多元素低含量的改性方法對MFI型沸石進行改性，對不同元素的改性量和改性作用進行基礎性的探討。我們發(fā)現(xiàn)，在雙元

2、素改性的過程中，B(1％)-Co(2％)-ZSM-5具有最好的反應活性和穩(wěn)定性；當用磷改性時，隨著磷改性含量的增加，B酸中心逐漸減少，而L酸中心則呈現(xiàn)出一種先增加后降低的趨勢。適當?shù)牧?1wt％)改性可以取代部分非骨架鋁形成P-L酸中心，然而過多的磷(4wt％)會破壞ZSM-5的骨架結(jié)構(gòu)，使分子篩的孔道變小甚至坍塌。在三元素改性時，隨著磷和鎂含量的增加，催化劑的活性逐漸降低，選擇性逐漸升高。同時我們還系統(tǒng)地討論了反應條件對催化性能的影響

3、，發(fā)現(xiàn)催化劑都是在反應溫度為370℃，乙苯與乙醇摩爾比為2以及進料質(zhì)量空速為6h-1的條件下，具有最優(yōu)的綜合性能。 此外，我們還采用了最近研究較多的分子篩氮化方法調(diào)節(jié)ZSM-5的酸性，發(fā)現(xiàn)氮化后H-ZSM-5的選擇性和反應穩(wěn)定性均有所提高。這主要是因為氮化導致了B酸中心的減少。對Mg(1％)-ZSM-5進行氮化后，由于酸性降低的太多，它的初始活性只有7.9％，并且隨著反應的進行，迅速失活。 同時，我們還研究了其它沸石對本