分子吸附于表面的電子激發(fā)態(tài)及其隨時(shí)演化.pdf

1、電子激發(fā)態(tài)的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)在物理和化學(xué)上有著重要的作用。因此，深入理解、精確計(jì)算以及預(yù)言電子激發(fā)態(tài)有重要的意義。第一性原理密度泛函理論（DFT）已經(jīng)被廣泛接受且應(yīng)用于固體表面吸附研究中。利用密度泛函理論能精確計(jì)算出體系基態(tài)能帶結(jié)構(gòu)和電子的密度分布。但是，對(duì)于半導(dǎo)體和絕緣體，密度泛函理論計(jì)算的能帶結(jié)構(gòu)的帶隙明顯地低于實(shí)驗(yàn)值。對(duì)于單電子激發(fā)態(tài)，在 DFT的基礎(chǔ)上，運(yùn)用 GW近似來改進(jìn) DFT對(duì)電子交換關(guān)聯(lián)的處理，精確計(jì)算準(zhǔn)粒子能帶結(jié)構(gòu)。對(duì)于電子

2、-空穴激發(fā)態(tài)，在 DFT+GWA基礎(chǔ)上，考慮電子-空穴相互作用，運(yùn)用二粒子格林函數(shù)理論，求解 Bethe-Salpeter方程，就能精確計(jì)算出光學(xué)吸收譜。對(duì)于吸附于表面的分子，利用二粒子有效哈密頓量，就可計(jì)算出激子態(tài)的隨時(shí)演化及其激子態(tài)的壽命。
　　本論文共分為三章，第一章對(duì)密度泛函理論和多體攝動(dòng)理論進(jìn)行了簡(jiǎn)單的介紹，第二章介紹了研究生期間的主要工作：作為研究工作的基礎(chǔ)部分，首先運(yùn)用多體攝動(dòng)理論，計(jì)算了 LiI的準(zhǔn)粒子能帶結(jié)構(gòu)和光