基于非對稱噁二唑或三氮唑衍生物配體的配位聚合物構筑.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、本文圍繞當前配位聚合物化學的研究熱點,設計并合成了含有功能化噁二唑或三氮唑基團的非對稱有機配體,并將其用于定向組裝具有預期結構和功能的配位聚合物,在晶體結構表征和性能研究的基礎上,初步探討了部分配聚物的結構-性能關系。本研究分為六個部分: 第一章介紹了此項工作的研究背景,重點介紹了多孔金屬-有機配位聚合物(MOFs)的研究進展及其在磁學、光學、催化、吸附與存儲方面的應用,并在此基礎上提出了本文選題的依據、目的及所取得的進展。

2、 第二章利用5-(4-吡啶基)-1,3,4-噁二唑-2-硫醇(4-Hpyt)與ZnⅡ和CdⅡ反應得到四個具有不同維度的MOFs。配體呈現硫代酰胺和硫醇鹽兩種異構體以及四種不同的配位模式。晶體結構研究表明在室溫和溶劑熱條件下可得到不同的結晶產物;常溫下得到的鋅和鎘配聚物含有較大的溶劑通道,進一步研究了它們的溶劑以及氮氣吸附性質。 第三章利用4-Hpyt或3-Hpyt與典型的八面體CoⅡ(或NiⅡ)離子反應,得到一系列具有不同孔

3、穴尺寸的多孔配聚物,通式為{[M(pyt)2(H2O)2]·(solvents)}n(5-10),呈現出相似的二維主體框架,包結的客體分子依反應媒質而異,其中8中含有少見的四元水簇。 第四章合成了兩個羧酸類衍生物配體5-(4-吡啶基)-1,3,4-噁二唑-2-硫代乙酸(4-Hpyoa)和其3位吡啶基異構體,將之與金屬離子反應得到11-15。它們分別呈現一維雙鏈、二維同手性層、三維銳鈦礦或金紅石拓撲網絡,拓撲結構的多樣性取決于金屬

4、-配體間的協(xié)同作用。 第五章設計了具有三腳架結構的雙(1,2,4.三氮唑-1-基)乙酸(Hbtza)配體,將之與八面體金屬及d10銀離子反應,分別得到(3,6)-連接網絡結構的配位聚合物16-18及4-連接三維化合物19。對此系列2D或3D金屬-有機框架研究表明構建可靠的分子模塊能夠形成預定拓撲節(jié)點的超分子網絡。 第六章設計了多齒酰胺類配體N-(3,5-雙(3-吡啶基)-1,2,4-三氮唑-4-煙酰胺(3-Hbptza)

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