微波碳熱還原法制備Cu-AC催化合成碳酸二甲酯性能研究.pdf

1、聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)過(guò)的研究成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：至壘盤(pán)日期：叢理。絲關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說(shuō)明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的原件與復(fù)印件；

2、②學(xué)?？梢圆捎糜坝?、縮印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；③學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)?？梢詫W(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈(zèng)送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)校可以公布學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：垂壘：鳘日期：坦出。笸!么導(dǎo)師簽名：鑾竺垂日期：迎型。么[么太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文勻，催化性能越好?？紤]到實(shí)驗(yàn)的可操作性，以480C／min作為最佳升溫速率，此時(shí)DMC的時(shí)空收率能夠達(dá)到40663mg／gh，并

3、具有較好的穩(wěn)定性，反應(yīng)10h后，DMC的時(shí)空收率為34666mg／gh。(2)根據(jù)微波輻射過(guò)程中催化劑表面溫度的變化，可以將微波碳熱還原制備催化劑的過(guò)程分為三個(gè)階段：第一階段從室溫到1oo。C左右，結(jié)晶水的脫除和載體孔道內(nèi)物理吸附氣體的脫附在此階段發(fā)生，催化劑表面仍為Cu2(0H)3N03，未發(fā)生分解反應(yīng)；第二階段從大約100。C到大約250。C，Cu2(0H)3N03在該階段發(fā)生分解，所得HN03又分解得到02，02與碳載體反應(yīng)生成C

4、O，CO還原CuO得到Cu20和Cuo，形成了規(guī)整的立方體顆粒，均勻分散在AC表面，部分Cu20被AC碳熱還原為Cuo；第三階段從約250。C到約350。C，此時(shí)Cu20在微波高溫輻射下被活性炭還原為Cuo，由于Cu20很難被還原，最終催化劑表面仍有Cu20存在。(3)隨著微波輻射溫度的升高，單質(zhì)銅的含量明顯增加，晶體顆粒尺寸明顯減小，產(chǎn)生了更大的活性比表面積，利于反應(yīng)物CO在活性物種單質(zhì)銅表面上的弱吸附，進(jìn)而促進(jìn)了CO對(duì)Cu—OCH3