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文檔簡介
1、催化活性、選擇性和穩(wěn)定性是催化劑性能的三個重要指標(biāo),所以長期以來,開發(fā)高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的催化劑始終是催化領(lǐng)域的核心問題。其中,催化劑載體是影響催化劑性能的關(guān)鍵因素之一,通過改變催化劑載體的種類以及調(diào)變其物理化學(xué)性質(zhì)就可以改善催化劑活性組分的分散狀態(tài)、尺寸大小、化學(xué)結(jié)構(gòu)等,從而達(dá)到改善催化劑性能的目的。
碳材料作為催化劑載體具有表面化學(xué)性質(zhì)、織構(gòu)性質(zhì)易被調(diào)控的特點,因而具有潛在的應(yīng)用價值。本文通過溶膠-凝膠法和化學(xué)活化
2、法制備活性碳?xì)饽z(ACAs),研究了以其為載體的銅催化劑在甲醇?xì)庀嘌趸驶铣商妓岫柞ィ―MC)中的性能;探討了碳?xì)饽z(CAs)制備過程中間苯二酚和無水碳酸鈉摩爾比(R/C)、KOH用量對碳材料物理化學(xué)性質(zhì)的影響;應(yīng)用密度泛函理論(DFT),分析了含氧官能團(tuán)(OCGs)存在時碳載體與銅納米粒子之間的相互作用,具體如下:
1、通過改變R/C摩爾比可以有效調(diào)控CAs的孔徑大小,當(dāng)R/C摩爾比從100逐漸增大至900時,C
3、As的孔徑逐漸增大,介孔數(shù)量逐漸增加;活性評價結(jié)果表明,當(dāng)R/C=500時C u/C As的催化活性最高,DMC時空收率為226.8 mg/(g·h),歸因于載體獨特的雙孔結(jié)構(gòu)可能有利于反應(yīng)物及產(chǎn)物分子的傳輸;
2、KOH化學(xué)活化法可以有效改善 CAs的織構(gòu)性質(zhì),在活化過程中, ACAs的比表面積和孔體積均隨著KOH/CAs質(zhì)量比的增大而逐漸增大,在質(zhì)量比為6時開始降低,這可能是過量的KOH導(dǎo)致了ACAs結(jié)構(gòu)的坍塌;
4、 3、KOH活化不僅能夠改善ACAs的織構(gòu)性質(zhì),也可以顯著增加碳載體表面含氧官能團(tuán)(主要包括C=O, COOH和OH)的量。含氧官能團(tuán)的量隨著KOH/CAs質(zhì)量比的上升逐漸增加,導(dǎo)致碳載體與銅納米粒子的相互作用也增強(qiáng)。DFT計算結(jié)果顯示,載體表面上的C=O官能團(tuán)使載體與銅納米簇之間的結(jié)合能高達(dá)900.9 kJ·mo l-1,這種強(qiáng)相互作用促進(jìn)了小粒徑銅納米粒子的形成,提高了銅的活性比表面積,進(jìn)而提高了催化劑的反應(yīng)活性;
4、經(jīng)
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