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文檔簡介
1、研發(fā)高活性、高穩(wěn)定性、高分散性且易于回收的催化劑對化工領域有著重要意義,其中將貴金屬固載在磁性材料上得到的貴金屬基磁性催化劑因兼具貴金屬納米粒子的高催化活性及磁性回收的性質而受到廣泛關注。在催化劑使用過程中,負載型催化劑間易相互碰撞且貴金屬納米粒子具有高比表面能,以上均易導致貴金屬的遷移,團聚,流失,影響催化劑活性。因此,本文擬研究貴金屬基“搖鈴”型磁性納米限域催化劑的可控合成,并探究催化劑結構和性能之間的構效關系。對于納米限域催化劑,
2、Au和Pt納米粒子分別彌散分布于中空殼層結構中,不僅可以有效避免貴金屬遷移,團聚,流失的現(xiàn)象。同時,“搖鈴”型催化劑的內腔結構還可以提供雙向擴散的機制,提高貴金屬納米粒子的催化活性。而且,可移動的磁性內核有利于納米催化劑的快速磁性分離回收。
首先,通過電荷間相互作用在Fe3O4@SiO2表面合成20 nm左右具有pH響應的聚合物殼層 P(4-VP-DVB),利用聚合物的pH響應性,采用原位還原的方法將 Au納米粒子固載在P(4
3、-VP-DVB)結構中。吸附AuCl4-時,體系處于酸性條件,聚合物處于溶脹狀態(tài),AuCl4-離子吸附在聚合物結構中;加入堿性還原劑后,聚合物處于收縮狀態(tài),同時Au納米粒子被原位還原在聚合物結構中。1.5 nm左右的Au納米粒子均勻分布在 P(4-VP-DVB)結構中,P(4-VP-DVB)的限域作用有效避免了 Au納米粒子遷移,團聚,流失,提高了催化劑的分散性,穩(wěn)定性,從而表現(xiàn)出高催化活性,并且,聚合物殼層還可以調控Au粒子的尺寸。<
4、br> 其次,通過EDOT和K2PtCl4間的氧化還原反應,犧牲模板法、熱交聯(lián)處理最終合成Fe3O4@void@TC-PEDOT/Pt“搖鈴”型磁性納米催化劑。尺寸約為2 nm左右的Pt納米粒子均勻分散在超薄的(10 nm)TC-PEDOT結構中,避免Pt納米粒子在催化過程中團聚、流失的現(xiàn)象,提高催化劑穩(wěn)定性;經熱交聯(lián)處理后,聚合物部分碳化,提高了聚合物的剛性,避免聚合物殼層在反應過程中破裂的現(xiàn)象;“搖鈴”型催化劑特有的內腔結構可以提
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