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1、人工核酸酶在新型限制性酶以及抗癌藥物方面有著非常誘人的前景,開發(fā)能夠高效切割核酸的人工合成試劑是當(dāng)前科研領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)之一。近二十年來,釕配合物與DNA相互作用及其切割DNA的研究一直受到人們的關(guān)注,但它們對(duì)于DNA的光切割活性不高。如何提高釕配合物的切割活性是一個(gè)很大的挑戰(zhàn),本論文工作主要集中在通過調(diào)控電子回傳速率來提高釕配合物對(duì)DNA的光敏切割活性。 本文將聯(lián)吡啶釕與電子受體甲基紫精通過共價(jià)鍵連接起來,合成了不同鏈長(zhǎng)連接的配
2、合物,并對(duì)合成路線及方法進(jìn)行了改進(jìn),使反應(yīng)的收率大大提高。通過熒光光譜研究了電子轉(zhuǎn)移的效率,與分子間的電子轉(zhuǎn)移相比,配合物的分子內(nèi)電子轉(zhuǎn)移具有高效性和專一性,并且柔性鏈長(zhǎng)度增加,分子內(nèi)電子轉(zhuǎn)移效率降低,八元瓜環(huán)及β—環(huán)糊精與配合物的自組裝可以使電子轉(zhuǎn)移速率進(jìn)一步減慢。通過電化學(xué)及電化學(xué)發(fā)光發(fā)現(xiàn),配合物的氧化態(tài)Ru3+可以將DNA氧化,八元瓜環(huán)的加入對(duì)配合物的氧化電位影響不大。 本文通過紫外吸收,熒光發(fā)射及圓二色光譜等方法研究了配
3、合物與DNA的作用方式,隨著鏈長(zhǎng)的增加,與DNA的結(jié)合作用力稍有增加,配合物由于其電正性與DNA主要為靜電作用,連接臂較長(zhǎng)的1c與DNA還存在溝槽作用。配合物1對(duì)DNA光敏切割活性研究表明,由于1a和1b的電子回傳速度太快,所以其對(duì)DNA的切割效率很差,1c由于連接的碳鏈較長(zhǎng),使電子回傳得到一定程度的延緩,因此,1c對(duì)DNA具有很好的切割活性。通過添加組氨酸,二硫蘇糖醇(DTT),DMSO,乙醇及甲酸鈉等活性氧抑制劑,發(fā)現(xiàn)氧氣參與了切割
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