富里酸對β阻滯劑的光敏化降解研究.pdf

1、近年來,隨著β阻滯劑藥物使用量的不斷增加,其在環(huán)境水體中被不斷檢出,加劇了環(huán)境水體的污染。富里酸是一種自然形成的高分子多官能團(tuán)聚合物,具有光敏化特性,能夠吸收光輻射并產(chǎn)生不同的活性氧類物質(zhì)(ROS),促進(jìn)降解較慢的有機(jī)污染物的降解。本論文研究富里酸對β阻滯劑的光敏化降解效果及其機(jī)制;并探討不同相對分子量富里酸級分的元素組成及結(jié)構(gòu)特征,考察不同級分對普萘洛爾的光敏化效果。研究的主要內(nèi)容及獲得的主要研究結(jié)果如下:
　　在模擬太陽光照射

2、下,研究富里酸光敏化降解阿替洛爾(AT)和美托洛爾(MT)的動力學(xué)關(guān)系,考察了初始濃度、pH、富里酸濃度及金屬離子對兩種底物在富里酸溶液中光降解的影響。研究結(jié)果表明:(1)隨著阿替洛爾和美托洛爾初始濃度由2μM增至80μM,其反應(yīng)速率常數(shù)分別由0.2029min-1和0.0959min-1降至0.0118min-1和0.0048 min-1;(2)阿替洛爾和美托洛爾的降解速率隨pH在6～10范圍內(nèi)增大而增大;(3)隨著富里酸濃度在0～1

3、6mg/L范圍內(nèi)逐漸增大,阿替洛爾和美托洛爾的光降解速率逐漸增大,并在富里酸濃度為24mg/L時(shí)達(dá)到最大,此后富里酸濃度的增大對底物光降解速率的繼續(xù)增大沒有促進(jìn)作用;(4)金屬離子對光敏化的抑制作用與金屬離子的順磁性相關(guān),Ca2+、Mg2+、Zn2+和Al3+四種反磁性金屬離子對底物的降解基本上沒有影響,而Cr3+、Fe3+、Cu2+和Mn2+四種金屬離子對光敏化降解有較明顯的抑制作用,這四種金屬離子在脫氧溶液中對光敏化的抑制作用強(qiáng)度隨

4、著其條件穩(wěn)定常數(shù)的增大而增強(qiáng),為Cr3+　　運(yùn)用不同的猝滅反應(yīng)研究富里酸對阿替洛爾和美托洛爾的光敏化降解機(jī)制,并通過LC-MS產(chǎn)物測定對該機(jī)制進(jìn)行驗(yàn)證,結(jié)果表明:富里酸在模擬太陽光照射下產(chǎn)生三線態(tài)3FA?是阿替洛爾和美托洛爾敏化降解的主要原因,其降解通過阿替洛爾和美托洛爾分子結(jié)構(gòu)中N原子上的一個(gè)非鍵電子轉(zhuǎn)移到3FA*進(jìn)行。
　　運(yùn)用元素分析方法,紫外-可見光光譜(UV-Vis),傅立葉變換紅

5、外光譜(FT-IR)及三維激發(fā)/發(fā)射熒光光譜(3DEEM)四種方法對五個(gè)富里酸級分的元素組成及結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行研究,并探討不同富里酸級分對普萘洛爾的光敏化降解。研究表明:(1)相對分子質(zhì)量較低的富里酸級分中含有較多的芳香結(jié)構(gòu)、含氧官能團(tuán)和熒光生色團(tuán);(2)隨著相對分子質(zhì)量的增加,富里酸級分的芳香性不斷減弱,含氧官能團(tuán)和熒光發(fā)色團(tuán)的數(shù)量逐漸減少,脂肪特性不斷增強(qiáng);(3)不同富里酸級分對普萘洛爾的降解情況表明各級分富里酸均能產(chǎn)生3FA*,且因U