鈀和釕催化的導(dǎo)向羰基化和氟甲基化反應(yīng)研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、近些年來,過渡金屬催化的碳?xì)浠罨磻?yīng)廣泛應(yīng)用于有機(jī)材料、天然產(chǎn)物、藥物分子以及精細(xì)化學(xué)品的合成和制備中。在這些反應(yīng)中,尤其是配體導(dǎo)向的碳?xì)浠罨磻?yīng)因為無需預(yù)官能團(tuán)化、原子經(jīng)濟(jì)性等優(yōu)點,可以有效地縮短反應(yīng)步驟,提高反應(yīng)效率,激發(fā)了研究者的濃厚興趣。盡管配體導(dǎo)向的碳?xì)浠罨矫娴难芯砍晒麍蟮懒撕芏?,但是仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。一方面,C-H鍵的能量普遍高于C-C鍵、C-X鍵、H-X鍵,因此如何克服較高的能壘實現(xiàn)C-H鍵活化就成為一個重要的議題。

2、另一方面,C-H鍵能量差異很小,因此如何控制反應(yīng)的選擇性就顯得尤為重要。后過渡金屬因為d軌道和p軌道未充滿,可以與孤電子對或π電子相互作用,可以較容易地實現(xiàn)C-H鍵活化。因此,導(dǎo)向基的引入和選擇顯得至關(guān)重要。本論文主要集中在包括鈀催化或釕催化的含氮配體導(dǎo)向的sp2 C-H活化反應(yīng),具體包括以下內(nèi)容:
  1、發(fā)展了鈀催化的偶氮苯作為導(dǎo)向基的脫羧?;磻?yīng)。該反應(yīng)提供了一系列鄰位?;姆菍ΨQ偶氮苯化合物,對氯、溴、碘和甲氧基等很多

3、官能團(tuán)都具有良好的適應(yīng)性。另外,對位取代、鄰位取代和雙取代的偶氮苯均可以適應(yīng)該體系。
  2、首次實現(xiàn)了鈀催化的利用草酸單乙酯作為酯基來源這一新穎、高效的C-H酯基化反應(yīng)。這個方法拓展了最近非常流行的乙酯化。不同的導(dǎo)向基,如肟醚和毗啶,都可以被用在該反應(yīng)中。另外,這個體系官能團(tuán)適應(yīng)性非常好。該反應(yīng)得到的產(chǎn)物也可以通過簡單的操作轉(zhuǎn)化為酮和內(nèi)酯類化合物。
  3、成功實現(xiàn)了2-苯氧基吡啶導(dǎo)向的脫羧酯基化反應(yīng)。該反應(yīng)可以得到一系列

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