羧酸脫羧酰胺化及三氟甲基化反應(yīng)研究.pdf_第1頁(yè)
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1、羧酸作為一種廉價(jià)易得的化合物在有機(jī)合成中一直被研究人員廣泛研究。近來(lái)報(bào)道了一種用芳基羧酸作為底物的脫羧反應(yīng),得到產(chǎn)物與Heck反應(yīng)的產(chǎn)物一樣,這種脫羧反應(yīng)被報(bào)道以后,利用過(guò)渡金屬作為催化劑的脫羧偶聯(lián)反應(yīng)逐漸引起了人們的興趣,并慢慢成為目前的一個(gè)研究熱點(diǎn)。在合成具有非平面結(jié)構(gòu)的有機(jī)分子時(shí),過(guò)渡金屬催化的烷基偶聯(lián)反應(yīng)具有重要的意義,所以過(guò)渡金屬催化的烷基羧酸的脫羧偶聯(lián)反應(yīng)也得到了科學(xué)家們的廣泛重視。光催化的偶聯(lián)反應(yīng)近年來(lái)得到了廣泛的關(guān)注,可

2、見(jiàn)光催化的反應(yīng)體系也為脫羧偶聯(lián)反應(yīng)提供了新的思路,最近很多利用光催化的脫羧偶聯(lián)反應(yīng)被報(bào)道出來(lái)。在第一章中,分別從過(guò)渡金屬和光催化的脫羧偶聯(lián)反應(yīng)對(duì)前人的工作進(jìn)行了總結(jié)。
  酰胺鍵作為蛋白質(zhì)的基本構(gòu)建骨架,在生命中扮演著重要角色,同時(shí)大量存在于各種生物質(zhì)材料和藥物活性分子中。目前公認(rèn)最常用的策略就是胺的乙酰化反應(yīng)。雖然制備酰胺最普遍簡(jiǎn)單的方法是通過(guò)羧酸與胺的縮合。但是這個(gè)最理想的策略需要極其苛刻的條件,比如高溫條件,并且在形成酰胺鍵

3、過(guò)程中不可避免的經(jīng)過(guò)羧酸銨鹽副反應(yīng)。在第二章中介紹了一種Ag催化的羧酸脫酸酰胺化的反應(yīng)。反應(yīng)在空氣條件下進(jìn)行,反應(yīng)條件也很溫和,用α-酮酸作為底物與胺發(fā)生脫羧酰胺化合成酰胺。反應(yīng)的產(chǎn)率較好,而且顯示出優(yōu)異的官能團(tuán)耐受性。而且將底物的胺換成二氨基化合物以后可以進(jìn)一步得到雜環(huán)化合物如苯并咪唑的產(chǎn)物。
  藥物分子中含有三氟甲基可以有效改善其親脂性、可吸收性以及代謝穩(wěn)定性。因此,在有機(jī)分子中引入三氟甲基引起了人們的廣泛關(guān)注。三氟甲基引入

4、到有機(jī)分子中的方法有很多報(bào)道。然而,C(sp3)上引入三氟甲基與C(sp2)-CF3和C(sp)-CF3相比明顯研究較少。近期在這個(gè)領(lǐng)域中用烷基鹵化物、烷基硅烷、炔烴和烷基硼酸作為底物的三氟甲基化反應(yīng)已經(jīng)被報(bào)道。最近,過(guò)渡金屬催化的三氟甲基化反應(yīng)得到了快速發(fā)展。其中,Cu作為一種廉價(jià)且活性較高的催化劑能夠?qū)崿F(xiàn)多種三氟甲基化反應(yīng)。在第三章中開(kāi)發(fā)了一種有效的β-酮酸脫羧三氟甲基化得到α-三氟甲基酮的方法。這個(gè)反應(yīng)使用Cu鹽作為過(guò)渡金屬催化劑

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