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1、本文在密度泛函理論(DFT)水平上,采用GGA-PAW交換相關(guān)勢(shì),結(jié)合平板周期模型,對(duì)環(huán)己烯的脫氫生成苯這一反應(yīng)在n Au/Pt(100)和n Pt/Au(100)(n=0,1,2)模板催化劑上的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)做了詳細(xì)的理論計(jì)算和討論。
第二章主要對(duì)環(huán)己烯及其去氫中間體5個(gè)反應(yīng)物種的吸附做了詳細(xì)的計(jì)算,并比較了吸附物種在不同吸附位上吸附熱的大小,找到最穩(wěn)定的吸附位。結(jié)果發(fā)現(xiàn)在n Au/Pt(100)(n=0,1,2)三個(gè)金
2、屬或者合金表面上吸附時(shí),最穩(wěn)定的吸附位都是在穴位(hollow),而且吸附熱的順序是clean Pt>Au/Pt>2 Au/Pt;而且還發(fā)現(xiàn)環(huán)己烯的吸附熱和表面活性之間具有火山曲線關(guān)系;另外,我們計(jì)算了這三個(gè)金屬或合金表面的電子和能帶性質(zhì),例如功函,d帶中心,和投影態(tài)密度等,來(lái)幫助我們理解吸附的本質(zhì),并把它們與吸附行為做了關(guān)聯(lián)和比較,發(fā)現(xiàn)在nAu/Pt(100)(n=0,1,2)三個(gè)金屬或者合金表面的吸附熱順序與這些金屬的電子和能帶性質(zhì)
3、,如d帶中心的順序一致。
第三章主要對(duì)環(huán)己烯在n Au/ Pt(100)和n Pt/Au(100)(n=0,1,2)金屬或者合金表面,以及有C修飾和張力影響下的純鉑表面的去氫生成苯的反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)進(jìn)行計(jì)算研究。其中,主要利用NEB方法尋找反應(yīng)過(guò)渡態(tài),并計(jì)算得出了反應(yīng)活化能和反應(yīng)熱,確定了環(huán)己烯脫氫的速控步驟,還利用投影態(tài)密度(PDOS)計(jì)算來(lái)分析環(huán)己烯去氫的反應(yīng)機(jī)理。得出的結(jié)論:(1)環(huán)己烯第一步脫氫的反應(yīng)熱和反應(yīng)活化能之間
4、有線性自由能關(guān)系—Linear-Free-Energy-Relationship(LFER),可知此反應(yīng)在這些金屬表面的過(guò)渡態(tài)類(lèi)型是相同;得到了nAu/Pt(n=0,1,2)模板中,反應(yīng)熱與活化能和反應(yīng)活性之間的“火山型曲線”,且知道Au/Pt幾乎是處于“火山型曲線”的最高點(diǎn),所以是環(huán)己烯去氫反應(yīng)的活性較好的合金催化劑;(2)在純鉑的表面,環(huán)己烯第四步去氫步,C6H7→C6H6+H是速控步驟;而在Au/Pt和2 Au/Pt表面,第一步去
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