多相催化脂肪酸甲酯的環(huán)氧化.pdf

1、隨著塑料工業(yè)的飛速發(fā)展，對(duì)增塑劑的需求量越來(lái)越大，同時(shí)，人們環(huán)保意識(shí)的增強(qiáng)也對(duì)增塑劑提出了更高的衛(wèi)生要求。環(huán)氧脂肪酸甲酯是新近開(kāi)發(fā)成功的一種新型無(wú)毒環(huán)保的增塑劑，它由不飽和脂肪酸甲酯雙鍵的環(huán)氧化得到。
　　 本文研究工作分為兩部分，第一部分是對(duì)磷鎢酸季銨鹽催化脂肪酸甲酯環(huán)氧化的工藝改進(jìn)，通過(guò)對(duì)工藝參數(shù)的優(yōu)化以及催化劑中季銨鹽種類的調(diào)變，找到了一種兼有較高反應(yīng)活性及較高回收率的催化劑，在此過(guò)程中發(fā)現(xiàn)了季銨鹽烷烴長(zhǎng)鏈的不同對(duì)催化劑性

2、能的影響規(guī)律，并且找到了一種有效的回收催化劑的方法，切實(shí)解決了該工藝催化劑回收率低的問(wèn)題；第二部分是對(duì)以空氣為氧化劑（氣相氧化法），負(fù)載型Au-Pd催化脂肪酸甲酯環(huán)氧化的工藝探索，詳細(xì)考察了載體、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、空氣壓力、催化劑用量、催化劑Cs摻雜等工藝參數(shù)對(duì)催化劑活性的影響，最終得出最佳工藝參數(shù)組合，并結(jié)合XRD、TEM、O2-TPO、O2-TPD、H2-TPR等分析手段，考察了1Au-xPd/CeO2系列催化劑和1Au-0.5P

3、d-xCs/CeO2系列催化劑的晶型、表面形貌及氧化還原特性與反應(yīng)活性之間的關(guān)系，這些表征手段對(duì)我們更好的進(jìn)行催化劑設(shè)計(jì)會(huì)有較大的幫助。
　　 本文主要結(jié)果歸納如下：
　　 1．磷鎢酸季銨鹽催化脂肪酸甲酯環(huán)氧化的工藝優(yōu)化條件是：催化劑用量占原料質(zhì)量的3％;過(guò)氧化氫的用量與原料雙鍵的摩爾比為1；反應(yīng)溫度為40℃；反應(yīng)時(shí)間為4h。
　　 2．通過(guò)對(duì)季銨鹽種類的調(diào)變，我們發(fā)現(xiàn)催化劑磷鎢酸-1-十六烷基-三甲基氯化銨兼具

4、較高的反應(yīng)活性及較高的催化劑回收率，使用以去離子水萃取的方法來(lái)回收催化劑，萃取3次以上，催化劑回收率達(dá)到92%，將回收的催化劑重復(fù)使用5次，產(chǎn)物的環(huán)氧值與碘值幾乎保持不變。
　　 3．負(fù)載型Au-Pd催化脂肪酸甲酯環(huán)氧化的工藝優(yōu)化條件是：催化劑為1Au-0.5Pd/CeO2，催化劑用量占原料質(zhì)量的2.3%，反應(yīng)溫度為65℃，反應(yīng)時(shí)間為8h，空氣壓力為3MPa。
　　 4．催化劑1Au-0.5Pd/CeO2摻雜Cs對(duì)反應(yīng)有