2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、烷基過氧化氫、雙氧水和分子氧(氧氣或者空氣)是目前烯烴環(huán)氧化研究中使用較多的三種氧化劑。烷基過氧化氫是一種較好的環(huán)氧化氧化劑,但價格比較昂貴。在這三者中,分子氧廉價易得、綠色環(huán)保,是最為理想的氧化劑。雙氧水也是一種綠色環(huán)保的氧化劑,但它與分子氧相比,價格要昂貴很多,而且它不便儲存,氧化劑本身會帶來副產(chǎn)物水,而分子氧在沒有犧牲還原劑的條件下本身不會帶來任何副產(chǎn)物。因此,本論文研究了以分子氧為氧化劑的苯乙烯、環(huán)己烯、丙烯和丁烯的多相催化環(huán)氧

2、化反應(yīng)。針對不同的烯烴底物制備了不同的多相催化劑,分別研究了在不同催化體系下的環(huán)氧化反應(yīng)。具體來講,本論文研究了以下幾方面的內(nèi)容:
   (1)使用浸漬法合成了Co/TS-1催化劑并應(yīng)用于苯乙烯的環(huán)氧化反應(yīng)。此催化體系以N,N-甲基甲酰胺(DMF)為溶劑,氧氣為氧化劑,苯乙烯環(huán)氧化在100℃,環(huán)境壓力的條件下進行。實驗時,氧氣以鼓泡的形式通入到反應(yīng)體系中。實驗考察了催化劑中鈷的含量、焙燒溫度、載體的種類、反應(yīng)溫度和氧氣流速對催化

3、反應(yīng)效果的影響。在最優(yōu)條件下,苯乙烯的轉(zhuǎn)化率達到94.5%,相應(yīng)的環(huán)氧化選擇74.3%。同時還考察了催化劑的穩(wěn)定性,催化劑經(jīng)過5次循環(huán)使用,苯乙烯轉(zhuǎn)化率和環(huán)氧化選擇性基本保持不變。另外,對催化反應(yīng)機理進行了初步探索,反應(yīng)是自由基機理。
   (2)實驗合成了兩種以蒙脫土為載體的Co-mont(Lx)和Mn-mont(Lx)希夫堿(Lx為不同的希夫堿)金屬復(fù)合物催化劑,并將這兩種催化劑應(yīng)用于在Mukaiyama條件下的環(huán)己烯催化環(huán)

4、氧化反應(yīng)。此催化體系以廉價易得的空氣為氧化劑,以醛為犧牲還原劑,反應(yīng)在溫和的條件下(35℃,環(huán)境壓力)進行。實驗考察了催化劑金屬負載量、希夫堿配體種類和反應(yīng)條件(溫度、空氣流速、溶劑種類、醛和烯烴的摩爾比以及催化劑的用量)對催化效果的影響。在最優(yōu)催化條件下,環(huán)己烯的轉(zhuǎn)化率達到95.1%,相應(yīng)的環(huán)氧化選擇性為87.0%。通過對反應(yīng)機理的初步研究,此反應(yīng)也為自由基機理。
   (3)本論文研究了以TS-1和Au/TiO2為雙催化劑,

5、在CO/O2/H2O/CH3OH體系下催化丙烯和丁烯的液相環(huán)氧化反應(yīng)。此催化體系首次使用一氧化碳為犧牲還原劑來進行氧氣環(huán)氧化丙烯的反應(yīng)。反應(yīng)在甲醇和水的混合溶劑(甲醇≥80%)中進行時,烯烴的環(huán)氧化選擇性在90%以上。通過控制實驗表明,TS-1、Au/TiO2和一氧化碳是環(huán)氧化物形成的必要條件,缺一不可。本論文通過同位素實驗對催化反應(yīng)機理進行了細致的研究,發(fā)現(xiàn)環(huán)氧化物中的氧全部來源于氧氣,而不是來源于水。通過熱力學(xué)分析,催化過程中氧分子

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