磁性納米材料的制備及其在酚類化合物和三磷酸腺苷檢測中的應用研究.pdf

1、磁性納米材料是20世紀70年代后逐漸產(chǎn)生、發(fā)展起來的新型納米材料,廣泛應用于生物醫(yī)學、磁性共振成像、催化、環(huán)境治理、生物分離以及生物傳感等諸多科學領域,被稱為面向2l世紀的新型材料。磁性納米材料具有粒徑小、比表面積大、磁性性能優(yōu)良等不同于常規(guī)磁性材料的特性,因此得到眾多研究者的青睞。但是,相比其他的納米材料而言,磁性納米材料也有其自身的弱點,更易被氧化或團聚,因而磁性納米材料的表面修飾改性成為研究的熱點。表面修飾改性是指用化學、物理方法

2、對粒子表面進行處理,有目的地改變粒子表面的物理化學性質(zhì)。比如表面電荷性質(zhì)、表面親水性、表面化學結(jié)構、化學吸附及反應特性等等。
　　 Fe3O4是一種被廣泛研究的磁性材料,其化學及物理性能都極其穩(wěn)定,而且表面可以根據(jù)需要進一步修飾改性。通常在磁性粒子表面包覆有機或無機物,主要是為了彌補其在抗氧化能力、抗腐蝕能力、生物相容性及在使用溶劑中的分散性、穩(wěn)定性等缺陷。此外,為了擁有特殊的使用功能,還可以通過表面改性賦予磁性納米粒子表面不同

3、的反應性功能基團(如-COOH、-NH2)。本論文的主要內(nèi)容如下:
　　 首先,通過化學沉淀法合成了分散性好的Fe3O4納米顆粒,通過振動樣品磁強計(VSM)測定磁化強度為76.64emug-1,通過外加磁場可以實現(xiàn)快速分離。電子透射電鏡(TEM)結(jié)果顯示其粒徑分布均勻,平均粒徑為9.1nm。實驗測得Fe3O4納米顆粒的等電點為6.3,通過調(diào)節(jié)溶劑的pH值可以控制納米顆粒表面電荷密度。加入適量帶相反電荷的離子液體1-十六烷基-3

4、-甲基咪唑溴鹽(C16mimBr)可在磁性納米粒子表面形成混合半膠束,通過疏水和靜電作用實現(xiàn)對環(huán)境水樣中氯酚(2,4-二氯苯酚,2,4,6-三氯苯酚)的富集。實驗考察了磁性納米粒子與C16mimBr的用量、吸附平衡時間、最大萃取體積、解析條件等實驗條件。洗脫液用高效液相色譜在285nm檢測,結(jié)果表明僅用40mgFe3O4NPs和24mgC16mimBr就能獲得滿意的回收率(74-90％)。
　　 其次,制備了以SiO2包覆的Fe

5、3O4納米顆粒為核,4-硝基酚(4-NP)為模板,甲基丙烯酸(MAA)為功能單體,二乙烯基苯作為聚合基質(zhì)的分子印跡聚合物(MIP)。制備的結(jié)構如下:Fe3O4@SiO2@MIP。利用X射線衍射分析儀(XRD),紅外光譜儀(FTIR),電子透射電鏡(TEM),熱重分析儀(TAG),振動樣品磁強計(VSM)和比表面積分析(BET)研究了聚合產(chǎn)物的物理化學性質(zhì)。實驗考察了吸附平衡時間、最大吸附量、解析溶劑等實驗條件。聚合產(chǎn)物粒徑分布在90-1

6、10nm,飽和磁化強度為47.08emug-1,最大吸附容量為263mgg-1。聚合物被用于快速選擇性富集環(huán)境水樣中的酚類,該方法被成功運用于分析環(huán)境樣品并獲得了滿意的結(jié)果。
　　 第三,建立基于磁性納米微球表面的DNA雙鏈檢測三磷酸腺苷(ATP)的方法。通過先將與ATP適配體互補的寡核苷酸鏈固定到磁性微球表面,ATP的適配體鏈通過DNA鏈互補雜交到功能化的磁性微球上,由此建立了一個基于磁性分離分析的適配體檢測ATP的熒光傳感器

7、。通過在607nm處熒光強度的變化,調(diào)查嵌插到雙鏈DNA分子中的溴乙錠染料的最大濃度。樣品中不存在ATP時,熒光強度恒定;當樣品中含有ATP時,ATP與適配體鏈特異性結(jié)合引起競爭反應導致DNA雙鏈解離,嵌插的EB減少,導致熒光信號強度產(chǎn)生變化。實驗考察了適配體對ATP、CTP(三磷酸胞苷)、GTP(三磷酸鳥苷)、UTP(三磷酸尿苷)的選擇性,結(jié)果表明.ATP適配體鏈與ATP特異識別。ATP檢測的線性范圍為5.50μM,檢測極限為0.49