分子氧氧化環(huán)己烯合成環(huán)己烯酮的研究.pdf

1、本文是河南省杰出人才創(chuàng)新基金資助項目(編號：0121001900)的研究內(nèi)容之一。 本文以中國神馬集團富余的環(huán)己烯為原料，以價廉易得的分子氧為氧化劑，開展了加壓下環(huán)己烯酮的合成工藝研究，該合成工藝主要包括催化劑的制備與篩選以及合成工藝條件的優(yōu)化兩個過程。 本文自行制備了Salen和Salophen兩類席夫堿配體，并將這兩類配體分別與不同的過渡金屬絡合，合成出了四種金屬席夫堿配合物，并采用差熱分析，紅外光譜等手段對這些配合

2、物進行了表征，結(jié)果表明所合成的化合物具有席夫堿結(jié)構(gòu)。同時在相同的反應條件下，將合成的金屬配合物分別用于環(huán)己烯環(huán)氧化制備環(huán)己烯酮的反應體系，從中篩選出MnSalophen具有較佳的催化活性和選擇性。 采用離子交換法對配合物MnSalophen進行固載，并且比較了不同載體對環(huán)己烯環(huán)氧化反應的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)Al<,2>O<,3>作為載體時，催化劑表現(xiàn)出較好的催化活性和選擇性。同時還考察了錳離子固載量對固載催化劑MnSalophen/A

3、l<,2>O<,3>催化性能的影響以及該催化劑的重復利用情況，結(jié)果表明當錳離子固載量為0．25﹪時，催化劑具有較佳的催化性能，且重復使用4次后催化劑仍具有較高的催化活性和選擇性。 本文還對催化分子氧氧化環(huán)己烯合成環(huán)己烯酮的工藝條件進行了研究。探討了各種因素對環(huán)己烯氧化反應的影響，并通過正交實驗確定了各因素對環(huán)己烯酮收率影響的主次順序，同時得到了合成環(huán)己烯酮的較佳工藝條件為：反應溫度為95℃，反應時間為8小時，反應壓力為1．5MP