MCM-48固載不對(duì)稱加氫催化劑的制備及表征.pdf

1、Ru(Ⅱ)-diamine不對(duì)稱加氫催化劑作為適用于前手性酮的高效催化劑，近年來(lái)受到了廣泛的關(guān)注。但是由于其均相催化劑易分解、難回收、成本高等缺點(diǎn)，嚴(yán)重限制了加氫催化劑的廣泛應(yīng)用，因此越來(lái)越多的科研工作者投入到不對(duì)稱加氫催化劑的非均相化研究中。本文旨在尋找出一種簡(jiǎn)便易行的催化劑制備方法，制備出在空氣中可以穩(wěn)定存在、易于保存的非均相不對(duì)稱加氫催化劑。 本文采用MCM-48為載體固載Ru(Ⅱ)-diamine催化劑，旨在利用 MCM

2、-48的三維孔道結(jié)構(gòu)，通過(guò)對(duì)反應(yīng)中間體的空間限閾效應(yīng)提高反應(yīng)的光學(xué)選擇性。并且采用XRD、FT-IR、TGA、XPS、DR UV-vis、元素分析、氮?dú)馕降仁侄螌?duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和活性位進(jìn)行了表征。結(jié)果顯示均相催化劑固載的成功，并以苯乙酮的不對(duì)稱加氫反應(yīng)作為探針?lè)磻?yīng)，考察了催化劑的活性和光學(xué)選擇性。 本文將文獻(xiàn)中傳統(tǒng)固載Ru(Ⅱ)-diamine催化劑方法進(jìn)行改進(jìn)，簡(jiǎn)化了反應(yīng)步驟。通過(guò)元素分析表明，活性組分以較高負(fù)載量牢固結(jié)合在載

3、體的表面，且分子篩載體仍能保持規(guī)整結(jié)構(gòu)和暢通孔道，并在苯乙酮加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出更高的光學(xué)活性。該催化劑可在空氣中穩(wěn)定存在，可多次重復(fù)使用，活性無(wú)明顯下降。 本文詳細(xì)的考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、氫氣壓力、堿濃度、載體以及溶劑等反應(yīng)條件，研究不同反應(yīng)條件下對(duì)于固載Ru(Ⅱ)-diamine催化劑催化苯乙酮不對(duì)稱加氫反應(yīng)的影響，找出催化劑使用的最適宜條件。 本文考察了固載后的催化劑和相應(yīng)結(jié)構(gòu)的均相催化劑在苯乙酮及其它前手性酮不對(duì)