2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、環(huán)糊精(Cyclodextrin,簡稱CD)是由若干D-吡喃葡萄糖單元通過α-1,4 糖苷鍵首尾連接而成的大環(huán)化合物. 常見的CD是α-、β-和γ-CD分別由6、7和8個葡萄糖單元組成. CD分子具有疏水的內(nèi)腔和親水的外表,這種特殊結(jié)構(gòu)使其可以和多種高分子、有機(jī)分子、無機(jī)離子以及稀有氣體等客體分子形成包合物.在本論文中我們對配位化學(xué)中的配位作用與環(huán)糊精化學(xué)中的包合作用進(jìn)行了比較,明確界定了包合物體系中何為包合作用與何為包裹(加合)作用并

2、定義了包合數(shù)的概念,揭示了包合現(xiàn)象的本質(zhì),描述了配位化學(xué)中的配位數(shù)與環(huán)糊精化學(xué)中的包合數(shù)的異同. 同時,討論了包合數(shù)的影響因素及其與化學(xué)計量比在表征包合物形成上的差異和CD 水合物、CD 包合物的水合物中水分子存在形態(tài)與數(shù)量的變化. 本文選擇α-、β-、γ-和DMβ-CD 為主體,選擇以碳酸鋰 (Li2CO3)為代表的無機(jī)藥物為客體,通過一系列實驗詳細(xì)地考察主客體之間的分子-離子作用及其對CD 譜學(xué)行為,熱分解行為以及對手性氨基酸識別行

3、為的影響. 論文的主要內(nèi)容如下:
   1. 利用重量計算法分析在β-CD 存在下,Li2CO3的溶解度隨溫度變化的規(guī)律和298.2 K 時,Li2CO3 溶解度隨β-CD 濃度增加的變化以及Li2CO3 等無機(jī)藥物對CD的識別手性色氨酸(Trp)的影響. 研究結(jié)果證實分子-離子作用的存在并使得微溶Li2CO3的溶解平衡發(fā)生移動,即Li2CO3 溶解度隨著β-CD 濃度增加而增加,其曲線歸屬于AN 型. 此外,基于包合常數(shù) KL

4、和KD 以及它們的比值,我們發(fā)現(xiàn)在Li2CO3 存在下對α-,β-,γ-和DMβ-CD 對D-和L-Trp 識別行為產(chǎn)生了消弱作用,卻同時有效地提高了四個CD分子對D-和L-Trp的包合作用.在包合和識別過程中,CO32–起到了比Li+離子更為重要的作用,盡管后者的作用也是值得注意的. 此外,pH和鹽效應(yīng)都對主客體的分子間作用產(chǎn)生了重要的影響. ESI-MS 檢測結(jié)果顯示Li2CO3,β-CD和L-Trp 之間形成三元絡(luò)合物(CO32?

5、)·(L-Trp)·(β-CD)·H2O,這也為分子-離子作用存在提供了最直接的證據(jù).
   2. 利用氣相色譜耦合時間飛行質(zhì)譜 (GC-TOF-MS)考察磁力攪拌法制備所得β-CD和Li2CO3的加合物的熱分解行為以及Li2CO3 存在對β-CD分解機(jī)制的影響. 我們的研究發(fā)現(xiàn)Li2CO3的存在促使β-CD在GC-TOF-MS條件下分解顯著提前. 更為有趣的是,Li2CO3 使β-CD的吡喃(型)葡萄糖結(jié)構(gòu)單元轉(zhuǎn)變?yōu)橄鄬ωS度(

6、RA)較高的雜環(huán)芳香分子離子碎片C6H6O+并在低溫下產(chǎn)生一系列的卓鎓離子C3H3+、C5H5+和C7H7+以及幾個線性分子離子碎片如C18H30O+和C4H10O3+.3.基于前面的研究,我們利用研磨法,磁力攪拌法和水熱法制備出一組β-CD和Li2CO3的加合物并利用粉末X-射線衍射(PXRD),場發(fā)射掃描電子顯微鏡 (FESEM),傅里葉變換紅外光譜 (FTIR),熱重分析 (TG)和偏微分熱重 (DTG)考察加合物不同形成條件和譜

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