金屬卟啉仿生催化分子氧氧化羥基環(huán)己酮的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、環(huán)己烷氧化產(chǎn)物己二酸,是脂肪族二元酸中最有應(yīng)用價(jià)值的二元酸,是非常重要化工產(chǎn)品或化工中間體。隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,己二酸的社會(huì)需求量越來(lái)越大。由于環(huán)己烷氧化反應(yīng)復(fù)雜,環(huán)己烷高轉(zhuǎn)化率和己二酸高選擇性?xún)烧吆茈y兼?zhèn)洌虼搜芯凯h(huán)己烷氧化中間產(chǎn)物羥基環(huán)己酮在環(huán)己烷氧化過(guò)程中的作用機(jī)制是提高環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率和己二酸的選擇性的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。
  首先,綜述了金屬卟啉催化分子氧氧化環(huán)己烷或環(huán)己酮生產(chǎn)己二酸研究進(jìn)展、環(huán)己烷或環(huán)己酮氧化生成己二酸產(chǎn)物來(lái)源途徑研

2、究的意義、羥基環(huán)己酮氧化研究進(jìn)展。
  其次,結(jié)合本課題的需要,建立了一套分析環(huán)己酮產(chǎn)物的GC、HPLC的定量分析方法,定量方法準(zhǔn)確性高、重復(fù)性好。
  第三,改變不同催化劑和溶劑對(duì)環(huán)己酮氧化過(guò)程中三種羥基環(huán)己酮進(jìn)行了氧化研究。研究發(fā)現(xiàn),鄰羥基環(huán)己酮氧化主要生成己二酸,間羥基環(huán)己酮氧化主要生成戊二酸和環(huán)己烯酮,對(duì)羥基環(huán)己酮氧化主要生成丁二酸和4-乙酰丁酸。
  第四,考察了不同因素對(duì)環(huán)己酮選擇性氧化得到三種不同羥基環(huán)己

3、酮的影響。研究發(fā)現(xiàn)環(huán)己酮氧化生成羥基環(huán)己酮的過(guò)程是一個(gè)平行的反應(yīng)。三種羥基環(huán)己酮確實(shí)是環(huán)己酮氧化的幾個(gè)重要的初產(chǎn)物。環(huán)己酮鄰位、間位、對(duì)位的反應(yīng)活性大小是:鄰位≈對(duì)位>間位。低溫有利于三種羥基環(huán)己酮的生成。低濃度的環(huán)己酮有利于羥基環(huán)己酮的生成。
  第五,通過(guò)亞甲基藍(lán)、溴代三氯甲烷自由基捕捉反應(yīng)和三苯基膦還原反應(yīng)發(fā)現(xiàn),羥基環(huán)己酮的氧化過(guò)程有可能是經(jīng)過(guò)了一個(gè)C-O鍵的均裂生成羥基自由基的過(guò)程,羥基環(huán)己酮的氧化反應(yīng)存在環(huán)己酮過(guò)氧化氫。

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