串聯(lián)反應(yīng)合成取代三嗪和吡咯以及三氮唑類化合物的研究.pdf

1、探索新型雜環(huán)類化合物的合成及其藥理活性是當(dāng)前雜環(huán)類化學(xué)的熱點領(lǐng)域和前沿，而其中的含氮雜環(huán)更是在生理，藥理，農(nóng)藥，功能材料等都具有廣泛應(yīng)用，所以探索含氮類雜環(huán)的新的合成途徑也成了人們一直研究的熱點。本文在綜述了金屬催化C-H直接活化胺化形成碳氮鍵的基礎(chǔ)上，重點研究了由銅以及有機(jī)膦催化活化含氮底物進(jìn)行多組分的串聯(lián)反應(yīng)而最終得到雜環(huán)化合物和有重要應(yīng)用的化合物骨架。主要內(nèi)容如下:
　　 1.銅催化的吖丙啶和腙生成四氫三嗪類化合物

2、　　 從高活性的吖丙啶和腙類化合物出發(fā)，以三氟甲磺酸銅作為催化劑，反應(yīng)經(jīng)過一個路易斯酸催化的親核開環(huán)以及銅催化的直接氧化胺化的過程，以中等到良好的產(chǎn)率得到了脫氫環(huán)化的產(chǎn)物。該反應(yīng)條件溫和，操作方法簡單，原子經(jīng)濟(jì)性好，為偏三嗪類新藥物的篩選提供了一種新的有效的途徑。
　　 2.銅催化的α-重氮酮，硝基烯烴和伯胺生成吡咯類化合物
　　 發(fā)展了由三氟甲磺酸亞銅催化α-重氮酮，硝基烯烴和伯胺生成吡咯類化合物的反應(yīng)。反應(yīng)的普適性

3、很好，各種取代的重氮酮，硝基烯烴以及芐胺或者其他的π共軛的伯胺對該反應(yīng)都有很好的適用性。我們對該多組分串聯(lián)反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了深入的研究，并且對最終合成的化合物進(jìn)行了擴(kuò)展，得到了單一的并多環(huán)的大共軛化合物。為金屬催化合成吡咯環(huán)的途徑進(jìn)行了又一擴(kuò)展。
　　 3.三苯基膦催化烯基疊氮和偶氮酸酯生成1,2，4-三氮唑類化合物
　　 研究了三苯基膦催化烯基疊氮和偶氮酸酯生成1,2，4-三氮唑的反應(yīng)。該反應(yīng)中三苯基膦并未和烯基疊氮發(fā)生