2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本文對新化合物硝基亞氨基嘧啶類衍生物進行設(shè)計與合成,并進行殺菌活性測定,對曼尼希反應(yīng)(Mannich Reaction)在殺蟲劑噻蟲嗪(Thiamethoxam)、噻蟲胺(Clothianidin)合成中的應(yīng)用進行了探討??煞譃橐韵聝蓚€部分:
   第一部分:硝基亞氨基嘧啶類衍生物的設(shè)計合成與殺菌活性測定
   該部分設(shè)計利用乙酰丙酮、乙酰乙酸甲酯、乙酰乙酸乙酯、丙二酸二甲酯、丙二酸二乙酯和硝基胍合成硝基亞氨基嘧啶衍生物

2、。在合成過程中,由于原料中的甲氧基和乙氧基水解為羥基,因此,得到了兩個系列的16個化合物。利用1H NMR,13C NMR,HRMS,IR等對其結(jié)構(gòu)進行了鑒定,并對其進行了殺菌活性的測定。用乙酰丙酮作為原料,并沒有得到相應(yīng)的目標(biāo)物,推測原因可能是乙酰丙酮的較強的烯醇互變作用阻止了反應(yīng)的進行。生測部分我們選取了棉花立枯(Phizoctoniasolani Kühn)、茄綿疫(Phytophthora parasitica Dast)、蘆筍

3、莖枯(Phomopsis asparagi(Sacc.)Bubak)、灰霉(Botrytis cinerea Pers.)、棉花枯萎(Fusarium oxysporum Schl.)、小麥白粉(Blumeria graminis(DC.)Speer)、油菜菌核(Sclerotinia sclerotiorum(Lib.)de Bary)、腐霉(Pythium cucurbitacearumTakim)、猝倒(Pythium aphan

4、idermatum)9種病的病原菌進行了生測實驗。多菌靈(Carbendazim)、嘧霉胺(Pyrimethanil)、百菌清(Chlorothalonil)作為對照藥品,結(jié)果表明,大多數(shù)化合物對這兒種菌的生長具有明顯的抑制作用,在這些化合物中1d和1"g對小麥白粉(Blumeria graminis(D C.)Speer)、2a對蘆筍莖枯(Phomopsis asparagi(Sacc.)Bubak)、2d對灰霉(Botrytis c

5、inerea Pers)的抑制效果最為明顯。結(jié)構(gòu)與活性關(guān)系方面,硝基亞氨基是一個極性強親水性基團,受羥基和硝基亞氨基基團的影響,所有的化合物都具有良好的水溶性。所合成的化合物的結(jié)構(gòu)與商品化的殺菌劑二甲嘧酚和乙嘧酚的結(jié)構(gòu)相似,二甲嘧酚和乙嘧酚中的N,N-二甲基和N-乙基的疏水性要強于硝基亞氨基,化合物的生物活性受基團的影響較大,疏水性增強,活性增大。因此,合成的化合物抑菌活性低的原因主要是由硝基亞氨基基團引起的。
   第二部分:

6、曼尼希反應(yīng)在農(nóng)藥合成中的應(yīng)用
   該部分主要介紹了曼尼希反應(yīng)(Mannich Reaction)在殺蟲劑噻蟲嗪(Thiamethoxam)、噻蟲胺(Clothianidin)合成中的應(yīng)用。3-甲基-4-硝基亞氨基-全氫-1,3,5,-噁二嗪是合成噻蟲嗪和噻蟲胺的重要中間體。利用N-甲基-N’-硝基胍合成中間體3-甲基-4-硝基亞氨基-全氫-1,3,5,-噁二嗪是一個重要的曼尼希環(huán)合反應(yīng),文獻報道的該反應(yīng)是在酸性催化劑的催化下進

7、行的。本文在前人的工作基礎(chǔ)上對該反應(yīng)進行了研究。在本文中,該反應(yīng)是在堿性條件下進行的,我們利用碳酸鉀(K2CO3)、碳酸氫鈉(NaHCO3)、氫氧化鈉(NaOH)以及幾種有機堿:甲胺、乙胺、異丙胺、正丁胺進行了實驗,并有較高的收率。結(jié)果表明,有機堿和無機堿都可以促進該反應(yīng)的進行,有機堿顯示出了更好的促進作用。探討了曼尼希反應(yīng)中堿性的強弱以及反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度對中間體產(chǎn)物的影響。堿性過強、反應(yīng)溫度過高、反應(yīng)時間過長都會促使N-甲基-N’-

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