耐爾藍異相催化劑單分子層界面構建與協(xié)同催化機理研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、LB技術可以有序構造分子,是研究催化劑界面構型的很好選擇。耐爾藍(3-胺基-7-(二乙基胺)-1,2-苯并噁嗪硫酸鹽,Nile)具有還原性、助催化性能及強熒光特性。本項研究利用耐爾藍的性質,合成了長鏈Nile分子,即Nb18。通過不同的沉積方法構建Langmuir雜化膜,包括噁唑環(huán)位于層內(nèi)側的單分子膜(LB方法)與噁唑環(huán)位于層外側分子膜(LS方法),將其沉積到惰性電極表面,形成膜催化劑。研究上述膜在NADH氧化還原反應中的催化行為。研究

2、表明:相對于LB方法沉積膜,LS沉積膜(噁唑環(huán)在層外側分子膜)對NADH有著更高的催化活性,源于其更高自由度的噁唑環(huán),表明Nb18分子催化活性中心來自于噁唑環(huán),而非烷基鏈。本研究證明界面分子構型設計對于催化性能改善具有重要意義。
  另外,利用Nile的還原特性及對貴金屬的穩(wěn)定作用,在水熱條件下合成了特殊形貌的樹枝狀Pt納米晶,相對于顆粒狀Pt納米晶,其具有更多的活性位點,對甲醇氧化表現(xiàn)出更好的電催化性能。將該樹枝狀Pt納米晶與氧

3、化石墨烯復合,電催化性能得到進一步提高。表面化學與電化學證明了樹枝狀Pt納米晶與氧化石墨烯負載具有協(xié)同效應。
  Nile是一種吩嗪類強熒光染料,我們將陽離子染料Nile通過陰離子粘土的誘導作用吸附到陽離子十六胺(CA)膜上,形成三組分LB雜化膜。光譜學證明了形成兩種不同的吸附態(tài)分子。較高濃度的粘土溶液(7 ppm)、低的沉積壓力(5mN/m)容易形成吸附態(tài)Ⅰ,其噁唑環(huán)平行于液面呈頭對頭模式排列。較低濃度的粘土溶液(<1 ppm)

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