納米銅催化劑的制備及其在分子氧為氧源的烯烴環(huán)氧化反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、環(huán)氧化合物是一類(lèi)重要的有機(jī)中間體。傳統(tǒng)的環(huán)氧化合物的制備方法主要有氯醇法、共氧化法及過(guò)酸法，都存在著污染、聯(lián)產(chǎn)品等問(wèn)題。分子氧是具有最佳原子經(jīng)濟(jì)性的綠色氧源，但是由于活潑的烯丙基的存在，C<,2>以上的環(huán)氧化合物目前都無(wú)法高選擇性的通過(guò)分子氧氧化烯烴直接得到。因此研究分子氧為氧源的無(wú)任何還原劑的烯烴環(huán)氧化催化體系不僅具有重要的科學(xué)意義，也具有重要的應(yīng)用前景。 本論文首次合成了五種納米銅-雜多酸鹽催化劑，并應(yīng)用于以分子氧為氧源，不

2、添加任何還原劑的環(huán)辛烯環(huán)氧化反應(yīng)中。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明五種催化劑均有一定的催化活性，色-質(zhì)分析結(jié)果證明除環(huán)氧產(chǎn)物外均無(wú)其它副產(chǎn)物生成。這表明該體系催化劑具有高效的選擇性，在工藝上滿(mǎn)足了綠色化學(xué)的要求，具有深入研究的價(jià)值。因此對(duì)催化劑的性質(zhì)及其對(duì)環(huán)氧化模型反應(yīng)的影響因素做了深入的考察。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，催化劑Cu-PVW<,11>的催化活性最高，以三氟甲苯為溶劑，催化劑(Cu-PVW<,11>)：環(huán)辛烯：O<,2>=1：16667：50001．(摩