過渡金屬催化的串聯反應及其在構筑含氮雜環(huán)化合物中的應用.pdf

1、過渡金屬催化的偶聯反應及C-H鍵活化反應近年來成為構筑C-C鍵及C-X鍵(X=C，O，N，etc.)的重要方法，通過這類反應與其他反應串聯一鍋法合成雜環(huán)化合物成為了目前雜環(huán)化合物合成方法學研究熱點。串聯反應避免了對中間體的分離和純化，降低了廢物的排放，在節(jié)約成本和環(huán)保方面都展現出了更大的優(yōu)勢。通過廉價、低毒的過渡金屬（如Cu，Fe等）催化的串聯一鍋法合成雜環(huán)化合物更具有實用價值。
　　本論文主要包含以下幾部分內容。
　　第一

2、章簡單介紹了近年來過渡金屬Fe，Cu，Pd催化的一鍋法構筑雜環(huán)化合物的研究進展。
　　第二章開發(fā)了一個溫和條件下，Fe(acac)3催化的高效的直接利用酰胺與N-芳基甲基丙烯酰胺類化合物通過氧化加成/環(huán)化串聯反應構筑2個C-C鍵，合成了3-酰胺官能化吲哚酮類化合物。該方法豐富了吲哚酮衍生物的合成方法和途徑，為生物活性分子庫的建立和篩選提供了便利。
　　第三章我們進一步實現了CuI促進的AIBN與N-芳基甲基丙烯酰胺自由基加成

3、/環(huán)化串聯成環(huán)反應構建了3-(2'-氰烷基)吲哚酮類化合物。反應中AIBN自身分解產生自由基先對雙鍵加成，環(huán)化后參與奪氫，無需額外氧化劑。構筑的含氰烷基結構單元的吲哚酮還可以進一步轉化為其他衍生物。
　　第四章通過SN2反應與CuI催化的N-芳基化偶聯反應串聯合成咪唑并苯并噻嗪及嘧啶并苯并噻嗪類化合物，這類化合物被報道是許多生物活性分子的重要結構片。
　　第五章考察了從碘苯與2-巰基苯并咪唑出發(fā)，經CuI催化的N-芳基化偶聯