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文檔簡介
1、黃曲霉毒素(Aflatoxins,AFT)是一類“致癌、致畸、致突變”的霉菌毒素,其中黃曲霉毒素B1(AFB1)毒性最強,被世界衛(wèi)生組織列為Ⅰ級致癌物。AFB1廣泛存在于土壤、農(nóng)作物、飼料等中,其污染嚴重危害農(nóng)產(chǎn)品安全和人群健康,也造成巨大經(jīng)濟損失。研究AFB1在土壤及其礦物上的界面過程,將為深入探討其在土壤環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化及歸宿提供基礎(chǔ)依據(jù)。
本論文以AFB1為目標污染物,研究了其在礦物(蒙脫土)和土壤不同粒徑組分上的
2、吸附作用及多種環(huán)境因素對吸附的影響,探討了土壤不同粒徑組分吸附AFB1的機制。取得的主要研究結(jié)果如下:
(1)采用批量平衡實驗法,研究了相對分子質(zhì)量<3500 Da的低分子量腐殖酸改性蒙脫土對黃曲霉素(AFB1)的吸附作用及機制。吸附動力學實驗結(jié)果表明,0-24 h內(nèi),蒙脫土原土快速吸附AFB1,2h時吸附量最大,而后吸附量持續(xù)降低,12h后趨于穩(wěn)定(吸附量約為1.01μg·g-1)。0-24 h,改性蒙脫土對AFB1的吸
3、附量則持續(xù)增加,12h時吸附量達最大值(1.60μg·g-1),其后吸附這平衡。用腐殖酸改性后,蒙脫土對AFB1的等溫吸附曲線由Langmuir型轉(zhuǎn)變?yōu)镕reundlich型;平衡濃度較高條件下,AFB1在改性蒙脫土上的吸附量明顯高于原土。改性后蒙脫土晶層坍塌,出現(xiàn)不規(guī)則和絮狀松散結(jié)構(gòu),與其表面聚集的腐殖酸形成較為穩(wěn)定的“礦物-腐殖酸”復合體,增強了其對疏水性AFB1的吸附能力。隨溶液pH值增大,原土和改性蒙脫土對AFB1的吸附量均增大
4、,但AFB1在改性蒙脫土上吸附量的增幅較大,這可能與溶液堿性的提高促進了AFB1與蒙脫土礦物的氫鍵及電性結(jié)合有關(guān)。
(2)采用過篩、沉降、離心的方法,將黃棕壤按粒徑大小分為細砂粒(50~250μm)、粉粒(5~50μm)、粗粘粒(1~5μm)、細粘粒(0.1~1μm)四個組分,并研究了AFB1在這些組分上的吸附作用及pH值、溶解性有機質(zhì)(DOM)和絡合金屬離子(Zn2+和Cu2+)對吸附的影響。供試濃度范圍內(nèi),AFB1在4
5、個粒徑組分上的吸附呈顯著線性,分配(partition)作用在吸附過程中起到了主要作用。pH值的改變僅對AFB1在粉粒上的吸附有影響,其它3個粒徑組分均不受影響。DOM加入濃度0~400 mg·L-1時,AFB1在四個粒徑組分上的分配系數(shù)Kd分別降低了683.6、809.1、1350.9和3785.4 L·kg-1。加入10 mmol·L-1的Zn2+或Cu2+導致AFB1在4個粒徑組分上吸附的Kd值顯著降低(46.8%~84.7%),
6、且Cu2+的影響略高于Zn2+,金屬離子濃度對Kd值變化的影響較小。研究結(jié)果為深入揭示AFB1在土壤環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化提供了理論依據(jù)。
(3)采用H2O2氧化法去除黃棕壤4個粒徑組分中的有機質(zhì),并用陽離子代換法制得Na+-飽和和Ca2+-飽和土壤組分,初步探討了AFB1在土壤中的吸附機理。供試濃度范圍內(nèi),去除有機質(zhì)后4個粒徑組分吸附AFB1的Kd值分別比對照組(未去除有機質(zhì))降低了80.3%、95.4%、83.1%、91.
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