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1、亞胺的不對(duì)稱(chēng)Reformatsky反應(yīng)報(bào)道不多,我們通過(guò)設(shè)計(jì)錳參與的催化氧化還原循環(huán)來(lái)發(fā)展亞胺的不對(duì)稱(chēng)Reformatsky反應(yīng)。首先選擇了廉價(jià)、低毒和環(huán)境友好的Mn-Cr催化氧化還原循環(huán)體系,通過(guò)反應(yīng)條件的優(yōu)化高產(chǎn)率地實(shí)現(xiàn)了亞胺的Reformatsky反應(yīng),不過(guò)底物現(xiàn)仍局限于芳香族亞胺。繼而調(diào)整反應(yīng)條件實(shí)現(xiàn)了芳香醛、取代苯胺和鹵代羧酸酯—鍋法生成Reformatsky反應(yīng),極大地簡(jiǎn)化了反應(yīng)。接著選擇合成了磺酰胺類(lèi)和嗯唑啉類(lèi)手性配體,考
2、察了它們?cè)诓粚?duì)稱(chēng)Reformatsky反應(yīng)中的表現(xiàn),初步結(jié)果仍不夠理想。
不對(duì)稱(chēng)氧雜Michael加成反應(yīng)由于其低的反應(yīng)活性和可逆性等問(wèn)題發(fā)展成高對(duì)映選擇性反應(yīng)較困難。本論文在實(shí)驗(yàn)室前期工作基礎(chǔ)上研究了吲哚衍生有機(jī)催化劑在芳香醛肟對(duì)α,β-不飽和醛的不對(duì)稱(chēng)氧雜Michael加成反應(yīng)中的應(yīng)用,取得了很好的結(jié)果,最高得到97%ee值和60-68%的產(chǎn)率。這些結(jié)果是首次將八氫吲哚類(lèi)衍生物應(yīng)用到不對(duì)稱(chēng)氧雜Michael加成反應(yīng)中,
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